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1980年,与刘松仁、米雪、姜大卫合作,主演自己第一部改编自粤剧《帝女花》的武侠剧《武侠帝女花》,饰演左云苓。
1981年,莫少聪在青春爱情广东话轻喜剧《IQ成熟时》,出演古惑仔古耀辉。随后,又与张国荣合作,参演爱情伦理时装剧《甜甜廿四味》饰演刚踏出校门的年青人亚Yor。
1983年,莫少聪在《武林圣火令》中出演尹天仇一角,获得第3届香港电影金像奖最佳新人奖提名。
1985年,莫少聪在金庸改编的武侠作品《侠客行》当中,饰演“石破天、石中玉”;然后,主演了古装动作片《水儿武士》,饰演燕十三。
1986年,主演科幻冒险电影《魔翡翠》,饰演国际刑警。1987年,参与洪金宝执导并主演的动作片《东方秃鹰》。1988年,莫少聪因出演《中国最后一个太监》来喜一角,入围第24届台湾电影金马奖提名。1989年,与刘德华合作主演了《省港旗兵3逃出香港》,饰演鸡心。
1992年,参与徐克执导的武侠剧《黄飞鸿之Ⅱ男儿当自强》,饰演梁宽,凭梁宽一角获得29届台湾电影金马奖最佳男配角提名。
1994年,与梁小冰合作主演了现代时装剧《新父子时代》,饰演李世民。1996年,莫少聪在梁本熙执导的清末民初的《亡命天涯》里,饰演生性蛊惑懒惰的华光。
2001年7月,和赵文卓共同主演古装武侠剧《大醉侠》,饰演痴情万千的楚万心。